Родилась на острове Корфу в семье певца и композитора Леандроса Папатанассиу, известного под псевдонимом Лео Леандрос. С 1958 года вместе с отцом жила в ФРГ. В 1965 году выпустила свой первый сингл «Messer, Gabel, Schere, Licht», принесший ей известность. В 1967 году получила предложение представлять Люксембург на конкурсе песни Евровидение, где заняла четвёртое место с песней «L'amour est bleu», выступая под именем Вики. При этом песня стала международным хитом, что стало отправной точкой её длительной популярности во многих странах мира.

В 1971 году получила приз «Бронзовая роза Монтре» за своё телевизионное шоу «Ich Bin». В 1972 году вновь представляла Люксембург на конкурсе Евровидение, где завоевала первое место с песней «Après Toi», продажи которой в мире превысили рубеж 10 млн. экземпляров. В течение своей карьеры записывала синглы и альбомы на восьми языках, став одной из самых популярных певиц 1970-х годов. Большой успех имели альбомы певицы «Theo, wir fahr'n nach Lodz», «Ich hab' die Liebe geseh'n», «Die Bouzouki klang durch die Sommernacht», «Ich liebe das Leben». В тот период ее пластинки выходили ежегодно, а иногда и дважды в год.

Певица получила огромное число золотых и платиновых дисков во многих странах мира, являясь на протяжении нескольких десятилетей одним из мировых лидеров по количеству проданных записей. На протяжении карьеры Вики Леандрос записала более 450 синглов и 460 LP на разных языках, суммарный тираж которых превысил 40 миллионов проданных копий.

В 2006 году участвовала в немецком национальном отборе к Евровидению, но потерпела неудачу. В том же году была выбрана вице-мэром греческого портового города Пирей от партии ПАСОК, однако в 2008 году оставила свой пост и вернулась к музыкальной карьере.

В 2011 году приняла участие в записи трека C'est Bleu с альбома The Big Mash Up немецкой группы Scooter. Трек сделан на основе её хита L'amour Est Bleu, позаимствованы два первых куплета в её исполнении.